Filho do respeitado historiador Sérgio Buarque de Hollanda, Chico despertou para a música e a literatura de maneira precoce, graças às reuniões que a intelectualidade promovia na casa da família.
Nascido no Rio, foi para São Paulo com os pais aos dois anos. Na escola, no bairro de Pinheiros, descobriu a paixão pelo futebol, pelas crônicas (as melhores do jornal do colégio) e pela batucada. Nesta época, aos 15 anos, ouviu “Chega de Saudade”, de João Gilberto, considerado por Chico a pedra fundamental de suas influências. Começou a estudar arquitetura na USP, mas largou no 3o ano. Em 1964 concorreu pela primeira vez em um festival de canções. Não foi premiado, mas obteve alguma notoriedade com a música “Sonho de um Carnaval”, sendo convidado para apresentar-se no programa “O Fino da Bossa”, apresentado por Elis Regina. Neste ano gravou um LP que continha “Pedro Pedreiro”, inaugurando a faceta socialmente engajada do compositor. Em 1966, no II Festival de MPB, venceu com “A Banda” o prêmio da escolha do público. A despeito da imagem que lhe atribuíam de filho comportado da classe média, foi através das canções com temáticas sociais que Chico se firmou como cronista fundamental de seu tempo. A direção musical da peça “Morte e Vida Severina” e o texto da peça “Roda Viva”, são bons exemplos. Foi morar na Europa em 1968 e voltou para o Brasil dois anos depois, empenhando-se em driblar a censura da ditadura militar com músicas como “Cálice” e “Apesar de Você”. Visado pela censura, passou a manifestar-se através do cinema como ator em “Quando o Carnaval Chegar”, de Cacá Diegues e no teatro, escrevendo com Ruy Guerra a peça “Calabar”, ou compondo trilhas sonoras como a de “Vai trabalhar Vagabundo”. Em 1978 estreava “Ópera do Malandro”, com texto e música de Chico, peça que lhe valeu o Prêmio Molière de melhor autor do ano. Em 1979, pensando no público infantil, lançou o disco ”Saltimbancos” e o livro “O Chapeuzinho Amarelo”.
Durante as décadas seguintes manteve uma atuação discreta, lançando discos esporadicamente e envolvendo-se em outros projetos, como a peça “Geni” e os livros “Estorvo” em 1992 e “Benjamim” em 1995.
